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장기완ㆍ김일곤ㆍ김주철ㆍ김창홍ㆍ변종홍ㆍ이정일
머리말
최근 정보의 고도화가 급속히 발전함에 따라서 정보의 전달, 처리 및 저장 부분에서 고속 및 대용량화가 요구되고 있다. 이러한 요구에 부응하기 위하여 미국 및 일본을 비롯한 선진국들에서는 빛을 이용한 정보의 고속화 처리 및 고밀도 저장에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 지금까지의 기억 재료는 주로 자기 기록 재료가 많이 쓰여져 왔으나, 최근에는 고밀도 광자기 기록 재료가 등장하는 단계까지 발전되어 있다. 현재, 광자기 기록 재료의 기록밀도는 ∼108 bit/cm2로 아직까지는 가장 높은 기록밀도를 가지고 있지만 HDTV나 컴퓨터의 보급이 확장되어 감에 따라 더 높은 기록밀도를 요구하는 추세에 있다. 현재 빛을 이용한 정보 저장의 대표적인 것으로는 CD-ROM을 예로 들 수가 있다. CD-ROM의 경우에 레이저 빛이 도달되는 지점의 상태에 따라서 0/1의 "bit"로 기록되는 방식으로 레이저 빛이 도달되는 CD-ROM의 위치에 따라서 정보를 저장하므로 궁극적으로는 2차원 평면 내에 정보를 저장하게 된다. 따라서, 레이저의 초점 크기를 1 ㎛로 할 때 기록 밀도가 ∼108 bit/cm2로 제한된다. 이러한 2차원적인 정보의 저장을 3차원적으로 저장할 수 있다면 정보의 저장 능력을 현격히 증가시킬 수가 있다. 3차원적인 정보의 저장을 위해서는 한 지점에서 레이저의 파장을 변화시켜 가면서 정보를 저장하는 파장 분할 방식(frequency multiplexing)을 도입해야 하며, 이러한 방법을 도입한다면, 현존의 기록방식보다 103배 이상으로 기록 밀도를 증가시킬 수 있게 된다. 즉, 기존의 CD-ROM에서와 같이 위치에 따른 2차원적인 저장과 레이저의 진동수를 제3의 차원으로 사용함으로서 실질적으로는 3차원적인 저장이 가능하게 된다. 이를 가능하게 하는 것이 영구적 홀버닝(persistent specteal hole burning: PSHB)현상을 이용하는 것이다. PSHB현상을 이용한 파장분할 방식의 고밀도 광 메모리로의 응용 가능성은 미국 IBM의 Macfalane 교수를 위시한 많은 연구자들을 주축으로 10여년 전부터 이미 잘 알려져 왔으나,[1] 사용된 PSHB 현상이 극저온에서만 구현이 가능하였기 때문에 응용 장치 개발부분에서 진척이 많이 이뤄지지 않았다. 최근에 상온에서 PSHB 현상이 가능한 Sm2＋ 도핑된 불화유리 재료를 합성한 연구 결과가 일본 Kyoto 대학의 Hirao 박사팀에 의하여 보고되었다.[2,3] 상온에서 PSHB를 이용한 차세대 정보 기록 장치로의 응용이 기대되므로 일본의 신문들에서 많이 소개가 되어지고 있기에 우리나라에도 소개하고자 한다.
Kyoto 대학의 Hirao 박사는 일본 정부에서 많은 연구비를 지원 받아서 "Hirao Active Glass Project"란 이름의 연구소를 운영하며 응용 장치를 개발 중에 있다. 한편, 중국에서도 이 기술의 중요성을 인식하여 국가 중점 연구사업의 일환으로 추진 중에 있다고 한다.
스펙트럴 홀 버닝(Spectral Hole Burning)의 원리
결정 또는 유리와 같은 비정질 모체 물질내에 희토류 원소와 같은 물질을 불순물로서 농도를 아주 작게 하여 이온이나 분자의 형태로 도핑한다고 하자. 이때에 불순물로서 도핑된 이온이나 분자들이 나타내는 광학적 성질은 도핑된 이온 주위에 있는 모체 물질을 구성하고 있는 분자들의 종류와 배열 형태에 따라서 달라지게 된다. 즉, 이상적인 결정을 제조한다하더라도 제조 과정 중에 피할 수 없는 결함이 존재하게 된다. 따라서 불순물을 결정 내에 도핑시키는 경우에 도핑되어지는 분자나 이온들의 주위 환경은 도핑되어지는 불순물 이온의 위치에 따라서 달라지게 마련이다. 그 결과, 도핑된 이온이나 분자들이 나타내는 흡수 스펙트럼은 이상적인 결정 내에 도핑된 이온이나 분자들의 흡수 스펙트럼보다 넓어지게 된다. 이와 같이 결정 내에 피할 수 없는 결함들에 의해서 도핑된 이온들의 흡수 스펙트럼이 넓어지는 현상을 비균질 선폭퍼짐( Γ IH이라 하며, 결정성이 매우 좋은 결정 내에 도핑된 이온들의 경우에 비균질 선폭의 넓이는 ∼0.1 cm－1이지만 유리와 같은 비정질 물질내에 도핑된 이온들의 비균질 선폭은 수백 cm－1로 매우 넓어지게 된다. 또한 도핑된 이온들이 이상적인 결정 내에 도핑되는 경우에 도핑이온들의 흡수 스펙트럼은 절대 0 K에서는 불확정성 원리와 최소 진동 에너지에 의하여 흡수 스펙트럼은 넓어지게 된다. 또한 절대 0 K가 아닌 온도에서는 포논들의 영향에 의한 효과 때문에 흡수 스펙트럼이 넓어지게 된다. 이와 같이 결정내의 결함이 아닌 포논이나 모체 분자들의 진동에 의한 효과 때문에 흡수 스펙트럼이 넓어지는 현상을 균질 선폭퍼짐( ΓH)이라 한다. 따라서 이상적인 결정 내에 도핑된 이온들의 경우에 균질 선폭과 비균질 선폭의 폭은 같아지게 된다(그림 1 참조).
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도핑된 이온들의 비균질 선폭 내에 해당하는 진동수의 레이저 빛을 물질에 조사하면, 레이저의 진동수와 공명인 이온들은 기저 상태에서 여기 상태로 여기하게 된다. 여기 상태로 여기되었던 이온들이 원래의 위치로 돌아오지 못하고 모체 물질내에 존재하는 결함 등에 의하여 포획(trap)된다면 시료에 조사된 레이저의 진동수에 해당하는 흡수 스펙트럼을 가진 이온들의 숫자는 줄어들게 된다. 또한 조사된 레이저의 진동수와 공명 진동수를 가지는 이온들만 레이저에 의하여 화학적 변화 또는 물리적 변화를 일으키는 경우가 있다. 이러한 경우에 레이저에 의한 화학적 변화 또는 물리적 변화에 의하여 레이저가 조사되기 전의 흡수 스펙트럼상에서 레이저의 진동수에 해당하는 이온들의 숫자는 줄어들게 된다. 이와 같이 원래의 스펙트럼의 형태에서 레이저의 조사 등에 의해서 흡수 또는 도핑된 이온들의 발광 세기가 줄어드는 현상을 스펙트럼 홀 버닝 또는 홀 생성이라 한다. (그림 2 참조)
위에서 언급된 홀 버닝은 여기되었던 이온들이 원래의 상태로 돌아오는 시간에 따라서 일시적 홀 버닝과 영구적 홀 버닝으로 구분을 한다. 일시적 홀 버닝의 경우는 기저 상태에서 여기 상태로 여기되었던 이온들이 기저 상태로 바로 돌아오는 경우로서 홀의 생존 시간은 여기 상태의 생존 시간(life time)과 같게 된다. 하지만 여기 상태로 여기된 이온들의 일부가 모체 내에 존재하는 결함 등에 의하여 포획된 후에 원래의 기저 상태로 돌아오지 못한다면 홀 생성 시간은 매우 길어지게 되는데, 이러한 홀의 생성을 영구적 홀 버닝(PSHB)이라고 한다. 이러한 영구적 홀 버닝은 광 메모리 또는 광 필터 등의 여러 분야에 응용할 수가 있어 중요한 의미를 가진다.
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앞에서 언급되어진 홀 버닝을 관측하고 응용하기 위해서는
① 모체 물질 내에 도핑된 이온들의 비균질 선폭이 여기시키는 레이저의 선폭에 비하여 넓어야 되며,
② 한 위치에서 보다 많은 홀을 만들기 위해서는 도핑 이온들에 대한 비균질 선폭이 균질 선폭보다 매우 넓어야 한다.
③ 영구적 홀 버닝을 광 메모리로서 응용하기 위해서는 극저온보다는 상온에서 관측이 가능해야 한다.
와 같은 조건들을 만족해야 한다. 여기서는 일시적 홀 버닝과 영구적 홀 버닝에 대해서 개략적으로 설명한 후에, 영구적 홀 버닝을 응용한 광 메모리에 주안점을 두어 좀 더 자세히 기술하고자 한다. 또한, 영구적 홀 버닝을 가능하게 하는 여러 메카니즘 중에서, 응용성이 매우 높은 것으로 언급되어지는 광 이온화에 의한 영구적인 홀 버닝 메카니즘에 대해서 기술한 후, 기존의 메모리 방식과 홀 버닝을 이용한 광 메모리 방식을 비교하여 설명하고자 한다.
홀 버닝의 분류 및 응용에 대하여
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이미 언급된 바와 같이 기저 상태에 있는 이온들의 숫자를 줄임으로서 흡수 또는 발광의 세기가 줄어드는 현상을 홀 버닝이라 하는데, 이러한 이름은 1948년에 Bloembergen[4]에 명명되었다. 홀 버닝은 기저 상태에서 제거된 이온들이 저장되는 방법에 따라서 분류하기도 하고 홀의
생존 시간에 따라서 분류하기도 한다. 또한 홀을 생성할 때에 파장이 하나인 레이저를 사용하여 홀이 생성되는 경우를 단일 파장 홀 버닝(single wavelength holeburning)이라 하며, 파장이
1,
2인 두 종류의 레이저를 동시에 사용한 경우를 2개 광자 홀 버닝(two photon holeburning 또는 photon gated holeburning)이라고 한다. 하지만 여기서는 홀의 생존시간에 따라서 일시적 홀 버닝(transient holeburning)과 영구적 홀 버닝(permanent holeburning)으로 분류하여 설명하고자 한다.
1. 일시적 홀 버닝
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메카니즘 |
예 |
참고 문헌 |
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A. 광 화학적 변화에 의한 영구적 홀 버닝 |
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Proton tautomerization |
Free-base phthalocyanines and porphyrins in n-alkanes, polymers |
9, 10 |
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Photoinization and trapping |
Color cenetrs, rare earth and transition metal ions, trapped electrons in organic glasses, donor-acceptor systems |
11, 12 |
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Hydrogen bond rearrangements |
Quinizarin in glasses |
13, 14 |
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Photodecomposition |
s-tetrazine, demethyl-s-tetrazine in crystals and polymers |
15, 16 |
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Conformer interconversion |
1, 2-difluoroethane in rare gas matrics |
17 |
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B. 광 물리적 변화에 의한 영구적 홀 버닝 |
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Host two level system transitions |
Many photostable molecules and ions in glasses and polymers |
18, 19 |
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Host H-bond rearrangements |
Pentacene, thiondigo in hydrogen-bonded organic crystals |
20, 21 |
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Photoinduced reorientation of guest |
ReO4-, CN- in alkali halides |
22, 23 |
가장 간단한 일시적 홀 버닝은 기저 상태와 여기 상태만의 2개 에너지 레벨로 이뤄진 경우로서 기저 상태에서 여기된 이온들은 여기 상태에 머물다가 다시 기저 상태로 돌아오는 경우이다 (그림 3 참조). 이 경우에 홀의 수명은 여기 상태의 생존시간과 같게 되며, 고체 내에서 이러한 2-레벨에 의한 홀의 생성은 1975년 Szabo에 의하여 루비 내에 도핑된 Cr3+이온에 대한 연구를 하던 중 최초로 발견되었다.[5] 하지만 모체에 도핑된 이온들에 대한 준 안정 레벨(metastable state)이 존재하거나 희토류 원소에서와 같이 미세 구조 또는 초 미세 구조를 가지는 경우에 홀의 생존시간은 좀 더 길어진다(그림 3 참조). 이러한 일시적 홀 버닝에 있어서의 홀의 생존시간은 준 안정 상태의 생존시간 또는 미세 구조내에서의 스핀 이완에 의하여 결정되며, 희토류 원소의 경우에 스핀이완에 의한 홀의 생존시간은 극 저온의 경우에 수 초에서 수 분 정도이다. 미세 구조에 의한 홀의 생성에 대한 실험은 1977년 Erickson에 의하여 최초로 수행되었다.[6] 또한 희토류 이온의 자기 모멘트와 모체를 구성하고 있는 원자들의 핵 스핀에 의한 자기 모멘트 사이의 결합이 매우 강한 경우에, 도핑된 희토류 이온 근처에 있는 핵 스핀들에 의하여 희토류 이온에 대해 초 미세 구조를 가지게 된다. 이러한 초 미세 구조들에 의한 에너지 레벨에 존재하는 전자들을 레이저에 의하여 펌핑하는 것이 가능하며, 이러한 초 미세 구조들을 개체 저장소(population reservoir)로 이용한 홀 버닝이 Macafarlane et al.에 의하여 1981년에 관측이 되었다.[7,8]
위에서 설명된 일시적 홀 버닝을 관찰하기 위해서는 홀을 만들어 주는 레이저 펄스와 홀을 탐지하는 레이저 펄스가 필요하다(그림 4 참조). 그림 4에서 "burn pulse"는 홀을 생성하는 레이저 빛을 의미하며, 홀을 생성하는 동안에 레이저의 진동수는 고정된다. 이때에 홀을 생성하는 "burn pulse"를 시료에 쪼여주는 시간이라든가 레이저의 세기는 시료에 따라서 달라지게 된다. 즉, 홀 버닝을 통하여 얻은 홀의 넓이로부터 도핑된 이온들에 대한 균질 선폭을 얻게 되는데, 레이저의 세기가 강하면 레이저의 세기에 의하여 실제 도핑된 이온들의 균질 선폭보다도 넓은 홀이 생성되어 시료의 균질 선폭에 대한 정확한 정보를 얻지 못하게 된다. 따라서 시료의 균질 선폭에 대한 정확한 정보를 얻기 위해서는 가능한 한 약한 레이저의 빛을 사용하여 홀을 생성할 필요가 있다. 생성된 홀을 탐지하기 위한 레이저 빛을 "probe pulse"라고 하는데 시간에 따라서 진동수를 변화시킨다. 물론 이때에 진동수의 변화는 홀을 생성한 레이저의 진동수 전, 후로 변화시키며, "probe pulse"의 세기는 통상적으로 홀을 생성하는 레이저 세기의 약 1/10∼1/100 정도로 한다. 그 이유는 "probe pulse"의 세기가 세면, "probe pulse"에 의하여 원래 생성된 홀을 지우면서 새로운 홀이 생성될 수 있기 때문이다. 또한 "probe pulse"의 세기를 약하게 하면, 한번 만들어진 홀에 대하여 반복 스캔이 가능하여, 노이즈에 대한 홀 신호의 비 (S/N)를 증가시킬 수 있기 때문이다. 그림 4에서 홀 생성을 위한 레이저의 진동수를 "A" 레벨에 해당하는 진동수와 같게 하면, "A" 레벨에 해당하는 흡수는 줄어들게 되어 홀이 생성되는 데, 이와 같이 레이저의 진동수와 같은 진동수에서 형성되는 홀을 중심 홀(main hole)이라고 한다. 또한 여기 및 기저 상태의 미세 구조를 커버하는 영역에 대하여 "probe pulse"의 진동수를 변환시키면, "B" 레벨에 해당하는 흡수도 줄어들게 드는데 이는 중심 홀을 중심으로 높은 에너지 쪽으로 생기게 되며 이러한 홀을 "side hole"이라고 한다. 물론 그림 4의 에너지 레벨 "B"에 해당하는 경우는 중심 홀을 기준으로 높은 에너지 쪽으로 생기게 되지만 기저 상태의 미세구조 형태 및 중심 홀을 만드는 에너지 레벨의 선택에 따라서 "side hole"은 중심 홀을 중심으로 양측에 생길 수 있다. 중심 홀과 "side hole"과의 에너지 분리를 측정함으로서 기존의 분광기와 같은 장비로 측정이 불가능한 미세 에너지 분리의 측정이 가능하다. 또한 홀 생성시에 기저 상태에서 여기 상태로 여기되었던 이온들의 일부가 기저 상태의 최저 에너지 상태로 이완되는 경우에 "C"레벨로 표시된 부분의 흡수는 증가하게 된다.
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이와 같이 레이저를 조사하기 전의 흡수보다 레이저를 조사한 후에 흡수가 증가하는 현상을 "anti hole"이라고 하며, 그림 5에서 볼 수 있듯이 기준선 위에 있는 부분이 "anti hole"에 해당한다. 따라서 중심 홀로부터 "side hole"과 "anti hole" 사이의 에너지 간격을 측정함으로서 여기 상태와 기저 상태의 미세 분리에 대한 정보도 얻을 수 있게 된다.
2. 영구적 홀 버닝
영구적 홀 버닝은 일시적 홀 버닝에 비하여 홀의 생존시간이 매우 긴 경우를 말하며, 엄밀히 구분을 하자면 여기 상태의 생존시간보다 홀의 생존시간이 긴 경우를 말한다. 하지만 일반적으로 여기 상태의 생존시간이 긴 경우에 수 ms 정도이지만 홀의 생존시간이 수 분 이상 되는 경우를 영구적 홀이라 하고 그보다 짧은 경우를 일시적 홀 버닝이라 한다. 이러한 영구적 홀은 생성되는 방법에 따라서 광 물리적 변화에 의한 영구적 홀 버닝과 광 화학적 변화에 의한 영구적 홀 버닝으로 분류가 된다. 광 화학적 변화에 의한 영구적 홀 버닝은 결합 파괴(bond-breaking), 이온화(ionization), 이성 질체화(isomerization), 호변이성화(tautomeri- zation) 등과 같이 도핑된
불순물(optical center) 자체에서의 내적인 변화에 의하여 만들어진다. 반면에 광 물리적 변화에 의한 영구적 홀 버닝은 도핑된 불순물 주위 환경의 변화 또는 불순물을 감싸고 있는 주위 환경에 대한 불순물 이온들의 방향 변화(reorientaion)에 의하여 만들어진다. 이러한 광 물리적 변화 또는 광 화학적 변화에 의한 영구적 홀 버닝의 종류 및 방법에 대해서는 표 1을 참조하기 바란다.
3. 홀 버닝에 의한 측정 및 해석
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Spectral hole property |
Phenomena probed |
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Temperature dependence of hole width |
Dephasing mechanism-phonon, libron, TLS, local mode couplings |
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Time dependence of hole width |
Spectral diffusion, barrier heights |
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Hole growth rate |
Kinetics and order of photoinduced process, quantum efficiency, bottleneck lifetimes |
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Hole lifetime (spontaneous hole filling) |
Barrier heights to reverse reaction |
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Laser-induced hole filling, errasing effects |
Amorphous host dynamics, photochemical mechanism |
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Shifts and splittings in external fields |
E-filed: Stark effect, site symmetry H-field: Zeeman effect, degeneracy of transition Strain field: stress coupling coefficients, symmetry |
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Satellite hole positions |
Vibronic and other excited state splittings |
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Antihole positions |
Nature and number of product states, ground state splittings |
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홀 버닝은 도핑된 불순물들의 비균질 선폭에 의한 분해능의 제한 없이 균질 선폭을 정밀하면서도 고 분해능의 측정을 가능하게 해 준다. 스펙트럼 홀은 비교적 매우 좁기 때문에, 홀의 위치 및 넓이는 내부적 또는 외부적 상호작용에 기인한 약한 섭동(＝perturbation)에도 매우 민감하다. 따라서 이러한 홀 버닝은 다른 방법으로 측정이 어려운 현상들에 대한 측정을 가능하게 해주며, 홀 버닝에 의하여 설명되어지는 현상들의 일부를 표 2에 나타내었다. 또한 표 2에서 제시된 몇 가지 예들을 그림 6, 7에 나타내었다. 그림 6은 polyvinylbutyral 내에 있는 perylene 분자에 대해 전기장을 가해 준 경우와 가하지 않은 경우에 대한 형광 여기 스펙트럼을 나타낸 것이며,[24] 그림 7은 polyethylene에 있는 H2Pc 분자에 외부에서 (＋) 압력을 가해준 경우와 (－) 압력을 가해준 경우에 대해 측정한 홀의 이동을 나타낸 것이다.[25] polyethylene에 있는 H2Pc 분자의 경우에 (＋) 압력에 대해서는 장파장 쪽으로의 변화(red shift)가 일어나며, (－) 압력에 대해서는 단파장 쪽으로 변화(blue shift)가 일어남을 알 수가 있다. 물론 외부 압력에 의한 효과는 기존의 분광학적 방법에 의해서도 가능하지만, 홀 버닝에 의한 방법은 기존의 분광학적 방법에 비해 10－3∼10－4만큼 작은 압력의 변화에 대해서도 명백한 차이점을 볼 수 있어 미소 압력 변화에 대한 물질의 특성 분석이 가능하다는 점이다. Anti hole 및 side hole에 대해서는 앞에서 제시한 그림 5를 참조하기 바란다.
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이러한 홀 버닝에 의하여 기존의 방법으로는 측정이 어려운 부분도 홀 버닝을 이용하면 가능하다. 따라서 홀 버닝은 측정 시료에 있어서 미소 변화에 의한 광학적 특성을 측정하는 데에 있어서 매우 유용하며, 이러한 홀 버닝은 여러 응용성을 가진다. 예를 들어 영구적 홀 버닝은 2진법에 의한 정보의 저장 및 매우 좁은 대역을 가지는 광 필터를 제작하는데 사용될 수 있다. 현재 상용화되어 있는 필터 중에 가장 좁은 대역을 가지는 간섭 필터(＝interference filter)의 경우에 밴드 폭은 150∼600 cm－1이나, 영구적 홀 버닝을 이용하면 ∼10－3 cm－1 정도의 매우 좁은 밴드 폭을 가지는 필터의 제작이 가능하다. 또한, 간섭 필터는 입사각에 매우 민감하나 홀 버닝을 이용하여 제작된 필터는 입사각에 민감하지 않은 장점이 있다. 한편, 영구적 홀 버닝을 이용하면 2진법에 의한 정보의 저장 및 전달에 이용할 수가 있는데 이들에 대해서는 다음 및 그 다음 절에서 비교적 자세히 설명하고자 한다.
홀 버닝을 이용한 광 메모리
1978년 IBM회사에서 영구적 홀 버닝을 이용한 광 메모리에 성공한 후,[26] 홀 버닝 기술이 차세대 고밀도, 초고속 광 메모리 응용에 큰 의의를 가지게 되었다. 결정이나 유리 또는 폴리머와 같은 다결정 내에 도핑된 이온들의 흡수 스펙트럼이 이온들을 여기시키는 레이저 빛의 선폭보다 넓다면, 시료의 같은 위치에 많은 홀을 만들 수가 있다. 다시 말해서 도핑된 이온들의 흡수 스펙트럼인 비균질 선폭의 넓이가 레이저 빛의 선폭보다 106배 넓다면 시료의 같은 위치에 106개의 홀을 만들 수가 있다. 홀이 생성되어 원래의 흡수 스펙트럼의 형태에서 흡수가 줄어든 부분을 "1", 홀이 생성되지 않은 위치를 "0" 상태로 표시하면, 디지털 형태로 정보를 저장할 수가 있다. 이러한 홀 버닝을 이용한 광 메모리의 원리는 현지 시판되고 있는 메모리 방식에 비하면 매우 다르다. 현재 레이저를 이용한 대표적인 메모리로서 CD-ROM을 들 수가 있다. CD-ROM의 경우에 레이저 빛이 도달하는 위치 상태에 따라서 "1"과 "0" 두 개 상태로 표시하여 정보를 기록한다. 이것은 "위치 선택 광 메모리"방식으로서 2차원적으로 정보를 저장한다. 위치 선택 광 메모리 방식은 자기판 메모리 방식에 비해 10∼100배의 메모리 밀도를 향상시킬 수 있다. 자기판 메모리 방식은 자침에 의해 자기판 매질의 자화 세기 변화에 의해 정보를 기록하는 것이지만 위치 선택 광 메모리 방식은 집속된 레이저 빛을 이용하여 광판 매질 위치의 반사율 변화에 의해 정보를 기록하는 방식이다.
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레이저 빛을 볼록 렌즈로 집속할 경우에 초점 부분에서의 빛의 크기는 자침 크기에 비해 아주 작게 할 수 있기 때문에 광판 메모리 방식을 이용할 경우에 저장 밀도는 자기판 메모리에 비해 많이 증가시킬 수 있었다. 그러나 레이저 빛의 크기도 빛의 회절 효과 때문에 무한히 작게
할 수는 없다. 가장 작게 할 경우가 사용중인 레이저 빛의 파장 정도 (∼㎛ 정도)이다. 때문에 광판 메모리 방식으로 정보를 기록하면 메모리 밀도가 최고로 108 bit/cm2 정도이다. 반면에 홀 버닝을 이용한 광 메모리 방식은 위에서 설명한 바와 같이 시료 위에서 위치를 나타내는 좌표, 일반적으로 x, y 위치마다 레이저의 진동수를 바꿔가면서 정보를 저장하게 되어 실질적으로
3차원적으로 정보를 저장할 수가 있으며, 이와 같이 레이저의 진동수를 바꿔가면서 정보를 저장하는 방법을 "주파수 선택 광 메모리" 방식이라 한다. 따라서 기존의 정보 저장법은 2차원에 국한되어 있으나, 홀 생성 기법을 사용하면 3차원적인 정보의 저장이 가능하게 되어 저장 밀도를 획기적으로 높일 수 있는 장점이 있으며, 이론적으로 볼 때에 최고 메모리 밀도가 1010∼1013 bit/cm2에 달할 수 있다. 또한 영구적 홀 버닝을 정보 저장에 이용할 경우에 정보의 입·출력의 속도를 기존의 방법에 비해서 획기적으로 증가시킬 수 있다는 장점이 있다. 기존의 CD의 경우에 정보를 출력하기 위해서는 CD를 기계적인 방법에 의하여 회전시켜야 하지만, 홀 버닝을 이용할 경우에 정보의 출력은 진동수 차원을 이용하게 되어 기계적인 수단이 필요하지 않다. 현재 CD의 경우에 입력과 출력은 2∼5 Mbits/s 정도이지만 홀 버닝을 이용할 경우에 ∼Gbits/s의 속력으로 증가시킬 수 있어 정보의 고속화 처리가 가능하게 된다. 하지만 이러한 장점을 광 메모리에 응용하기 위해서는 재료에 대한 연구가 기본적으로 이뤄져야 되며, 홀 버닝을 광 메모리에 응용하기 위해서는 고온에서 쉽게 홀을 생성되고 지워지지 않는 물질에 대한 연구가 이뤄져야 한다. 근래에 불화물 결정 내에 Sm2＋를 도핑하여 실온에서도 쉽게 홀이 얻어지는 결과가 보고되었기에, 여기서는 이들 재료를 중심으로 고온에서 홀 버닝이 가능한 이유를 설명하고자 한다.
고온 홀 버닝 재료
1985년 Winnacker가 처음으로 2개 광자 홀 버닝 현상을 보고하였다.[27,28] 액체 헬륨 온도에서 파장이 687.9 nm인 레이저 빛을 BaFCl:Sm2＋ 시료에 조사하여 Sm2＋ 전자를 기저상태(＝7F0)에서 처음 여기 상태인 5D0로 여기시킨다. (그림 8 참조) 5D0로 여기시킬 때 아르곤 이온 레이저에서 나오는 514.5 nm 레이저 빛을 동시에 조사하면 여기상태 5D0로 여기된 전자 중 일부는 기저 상태로 돌아오지만 일부는 514.5 nm 광자를 흡수하여 전도대로 여기되면서 이온화된다. 이온화된 전자가 전자 결함에 포획되어 원래의 Sm2＋가 Sm3＋로 변한다(그림 9 참조). 액체 헬륨 온도에서 7F0 ⇔ 5D0의 흡수를 나타내는 비균질 선폭은 13 GHz이고 홀 넓이는 시료에 따라 20∼수백 MHz에 달하였다. 그 후 유기화합물 중에서도 2개 광자 홀 버닝 현상들이 발견되었으며, 그중 Moerner가 보고한 "전자 전이형" 2개 광자 홀 버닝이 사람들의 주목을 끌어 현재 유기 재료에 대한 홀 버닝 연구가 활발히 진행되고 있다.[29]
홀 버닝은 온도에 매우 민감하기 때문에 기존의 홀 버닝 연구는 대부분 액체 헬륨 온도와 같은 극 저온에서만 진행하였다. 홀 버닝을 이용한 광 메모리 방식을 산업화하자면 액체 질소 온도 또는 한 걸음 더 나아가 실온에서 홀을 생성해야 할 필요가 있다. 홀의 온도 특성을 보면 시료 내 흡수스펙트럼의 비균질 선폭은 온도의 상승에 따라 거의 변하지 않으나 균질 선폭(홀 폭)은 온도 증가에 따라 넓어진다. 즉, 결정 내에 도핑된 이온들의 경우에 극 저온에서는 온도의 7승에 비례하고, Debye온도 이상에서는 온도의 제곱에 비례한다. 하지만 유리와 같은 비정질 내에 도핑된 이온들에 대해서는 온도에 따라 일차원적으로 증가한다. 예를 들면, BaFCl:Sm2＋의 경우에 액체 헬륨 온도에서 홀의 폭이 20 MHz이지만 액체 질소 온도에서는 홀 폭이 13 GHz에 접근하여 비균질 선폭과 거의 같게 되므로 홀 버닝을 이용하여 고밀도 광 메모리를 실현하려는 목적은 사실상 상실된다. 때문에 고온에서 홀 버닝을 실현하려면 주어진 온도에서 비균질 선폭을 균질 선폭에 비해 많이 넓게 해야 된다. 따라서, 비균질 선폭을 ΓIH, 균질 선폭을 ΓH라고 할 때에, 이론적으로 얻을 수 있는 홀 버닝에 의한 광 메모리의 증가율은 Γ IH/ Γ H=N이 된다. 따라서 광 메모리로서의 저장 밀도를 증가시키기 위해서는 도핑된 이온들에 대한 비균질 선폭을 넓힐 필요가 있으며, 이를 위해서는 희토류 금속이온과 같은 불순물 이온들을 단결정보다는 유리와 같은 비정질 내에 도핑시킬 필요가 있다. Sm2＋ 이온의 경우에도 유리 내에 도핑시켰을 때와 단결정 중에 넣었을 때의 비균질 선폭을 비교해보면 유리 내에 도핑시켰을 경우에 비균질 선폭이 크게 증가되었다. 그렇다면 "어떤 방법으로 Sm2＋의 비균질 선폭만 비정질 중에서와 같이 넓고, 균질 선폭은 단결정 내에 도핑시켰을 때와 같이 좁게 보존할 수 없겠는가?"하는 의문이 생기게 된다.
Sm2＋이 단결정 내에 도핑된 경우에 비균질 선폭은 미소한 결함 등에 의해 결정된다. 단결정 내에서는 결함이 매우 적기 때문에 이에 기인한 비균질 선폭도 매우 좁다. 일반적으로 단결정 내에 도핑된 희토류 이온의 4f 전자에 대한 흡수 선폭은 ∼0.1 cm－1 정도로 매우 좁다. 하지만, 유리와 같은 비정질 물질의 경우에 이웃하는 원자들 사이의 거리 및 이웃하는 원자들 사이의 각(＝angle)도 다르게 된다. 따라서 이러한 환경 내에 도핑된 희토류 이온에 대한 4f 전자의 흡수 스펙트럼에 대한 비균질 선폭은 단결정 내에 있을 때 비해 매우 커져 수십 내지 수백 cm－1의 값을 가지게 된다. 그러나 균질 선폭은 비균질 선폭과 완전히 달라 온도의 증가에 따라서 비선형적으로 증가한다. 그 이유는 모체 물질을 이루고 있는 구성 원자들의 저주파 포논과 관계되는 것으로 알려져 있다. 모체 물질이 유리와 같은 비정질일 경우에 저주파 포논 밀도가 단결정인 경우에 비해 높기 때문에 온도가 상승하면 비정질 내에 도핑된 Sm2＋의 균질 선폭이 단결정 내에 도핑되었을 경우에 비해 크게 증가한다.
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Sm2＋가 비정질 및 결정체내에 있을 때 그의 균질 선폭과 비균질 선폭이 가지는 장점을 이용하여 고온에서 홀 생성이 가능한 홀 버닝 재료를 개발하였다.[30] BaFCl:Sm2＋ 결정 중 Sm2＋ 이온이 Ba2＋ 위치를 점하면 그 주위에 4개의 F－ 이온과 5개의 Cl－ 이온이 있다. (그림 10 참조). 만약 BaFCl:Sm2＋에 Br－ 이온을 같이 넣어 BaFClxBr1－x:Sm2＋ 혼합 결정을 만들면 Sm2＋ 주위에 n개의 Cl－와 (5-n)개 Br－(n＝0, 1, 2, 3, 4, 5)로 조합된 이온이 있을 수 있다. 이와 같이 Sm2＋ 주위의 이온이 여러 가지 조합으로 형성되었기에 Sm2＋의 흡수 선폭이 BaFCl 내에 도핑되었을 경우에 비하여 크게 이동되므로 비균질 선폭이 크게 증가한다. Cl－와 Br－ 성질이 비슷하기 때문에 BaFClxBr1－x가 혼합 결정을 형성하더라도 원래의 결정 구조는 유지되는 동시에 Sm2＋의 비균질 선폭에 대한 균질 선폭의 비를 크게 증가할 수 있다. 이와 같이 제조된 시료 중 x＝0.5인 BaFCl0.5Br0.5:Sm2＋의 경우에 Sm2＋의 7F0－5D2에 대한 비균질 선폭은 40 cm－1로서, 이는 BaFCl 내에 도핑된 Sm2＋의 비균질 선폭(∼0.43 cm－1)에 비하면 비균질 선폭의 비가 약 100 배 증가하였음을 알 수가 있다. 따라서 2.3 K의 온도에서 비균질 선폭에 대한 홀의 비 Γ IH/Γ H
전망
근 20년 홀 버닝에 대한 기초 및 응용 연구가 미국, 독일, 스위스, 일본, 러시아 등 여러 선진국들에서 활발히 진행되고 있다. 중국에서는 80년대부터 여러 연구소 및 대학에서 이 연구를 진행해 오고 있다. 기존의 연구는 기초 연구가 위주였으나, 이를 이용한 응용 연구들도 많이 진행되었다. 최근 Y2SiO5:Eu3＋ 재료를 이용하여 6 K 온도에서 대용량 (1000만 필름 화상기록), 초고속 (ns) holography 동화상 기록에 성공하여 홀 버닝의 응용이 큰 전망을 가지게 되었다.[43] 그러나 홀 버닝을 이용한 고밀도, 초고속 광 메모리를 산업화하기 위해서는 다음과 같은 문제점들을 해결할 필요가 있다. 즉, (1) 광 기억 밀도를 증진시키기 위해 비균질 선폭/균질 선폭의 비가 큰 재료의 개발 (2) 고속기록에 필요한 홀 생성 효율의 증진 (3) 홀 버닝 동작 온도의 고온화 (실온)와 안정성의 제고 (4) 소형화에 필요한 반도체 레이저 발진 영역에서 홀 생성이 잘 되어야 되며, (5) 홀 수명을 긴 시간 보존할 수 있는 방법 등에 대한 연구들이 많이 진행되어야 한다고 사료된다. 이러한 문제들을 해결하려면 물리, 화학, 재료, 및 전자 등 여러 학문 분야간의 협력 연구가 필요하며, 가까운 장래에 순수 홀 버닝에 의한 3차원적인 광 메모리보다는 폴리머가 가지는 광 굴절 효과와 홀 버닝의 성질을 이용한 3차원 광 메모리가 상용화되리라고 사료된다.
참 고 문 헌
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장기완 교수는 1994년 The University of Georgia에서 이학 박사를 취득한 후, 동 대학에서 postdoc 및 삼성 전관에서 선임 연구원을 거쳐 현 창원대학교 물리학과에 재직 중이다. ( kwjang@sarim.changwon.ac.kr) 김일곤 교수는 1989년 연세대 물리학과에서 박사학위를 취득하였고, 1993년 일본 쯔쿠바 대학 물리학계에서 교환 교수를 역임하였으며, 현재 창원대 물리학과에서 교수로 재직 중이다. 김주철 박사는 1960년 중국 연변대학교 물리학과 졸업 후 1970년까지 연변대학교 강사를 거쳐, 현재 중국과학원 장춘물리연구소 연구원으로 재직 중이다. 이정일 박사는 Brown대학에서 고체물리실험으로 박사학위를 받은 후 GTE 연구소에서 박사후 연구원을 거쳐 한국과학기술연구원 광기술연구센터에서 반도체 소자 물리 분야에 대한 연구를 수행 중이며, 현재 한국과학기술평가원에 파견되어 원천기술 전문위원을 맡고 있다. 김창홍 박사는 1979년 한국과학기술원에서 이학 박사학위를 받은 후, Max-Planck Institute of Material Science에서 postdoc을 역임하였으며, 한국과학기술연구원의 재료과학 연구부 책임연구원 및 한·중신소재협력센터의 센터장으로 재직 중이다. 변종홍 박사는 1985년 New Mexico 대학에서 이학 박사학위를 받았으며, 1972년부터 현재까지 한국과학기술연구원 재료과학 연구부에서 연구원으로 재직중이다. 전공 분야는 전기 화학 및 chemical instrumentation이다. |
여러 해 전 한·중 수교가 시작될 무렵 한민족 과학대회가 중국 장춘에서 열리게 되었는데 그 때 전 학회장 정중현 교수님과 여러 원로들이 참석한 적이 있었다. 현 학회장인 민석기 박사님도 일행으로 다녀와서 백두산을 다녀왔다고 자랑하며 본 원고의 저자 중 한사람인 김주철 교수를 소개해 준다. 본 편집위원은 일본 신문 등 학회지에서 히라오 교수가 개발한 상온 홀버닝 재료가 차세대 광메모리 소재로 각광을 받고 있음을 알고 있었다. 김주철 교수가 이러한 연구 경력이 있었다니 과총브레인풀 프로그램으로 초청을 하게 되었으나 나 자신이 1999년 호주로 방문연구를 떠나게 되어 미안하게도 이정일 박사께 초청인 역할을 부탁하였다. 본 논문의 여러 저자들의 도움으로 김 교수의 국내 연구활동을 마쳤으니 감사할 따름이다.
[편집위원 염상섭(ssyom@kist.re.kr)]
1는 비균질 선폭을 의미한다.
