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김 광 희
거시계에서의 양자 효과와 그 실현의 난관들
양자 역학에서 파동 함수의 원조라고 할 수 있는 슈뢰딩거는 1935년 소위 '슈뢰딩거 고양이 (Schrodinger Cat)'라는 명칭하에 거시 양자 현상 (Macroscopic Quantum Phenomena, MQP)의 실현 가능성 여부에 의문을 제기하였다.[1] 그 이후 이에 대한 연구가 지속적으로 진행되었으나, 이론적인 면에 주로 치중되어 오다가, 1981년에 칼데이라 (Caldeira)와 르겟 (Leggett)에 의해 조셉슨 접합을 기초로 한 계에서 거시 양자 투과 (macroscopic quantum tunneling) 현상에 관한 이론이 구체적으로 제시되었고,[2] 이는 1988년 클라케 (Clarke) 그룹에 의해 실험적으로 검증되었다.[3] 일반적으로 어떤 계가 퍼텐셜 우물 (potential well)에 갇혀 있다가 에너지 장벽을 극복하고 우물 바깥으로 빠져 나올 수 있는 가능성은 열적 요동에 의한 고전 효과와, 양자 투과에 의한 효과를 들 수 있다. 그런데 양자 투과 현상은 계의 크기에 매우 민감하여 거시계에서 이들 현상이 관측되기 위해서는 다음과 같은 조건이 적절히 만족되어야 한다. 첫째, 투과율의 크기가 실험적으로 측정할 수 있을 정도로 충분히 커야 하며, 둘째, 고전적 열활성화에서 양자 투과 현상으로 전이되는 교차 온도 (crossover temperature)가 실험적으로 관측 가능한 온도이어야 하며, 셋째, 투과율이나 교차 온도에 직접적으로 영향을 주는 에너지 장벽의 높이와 길이가 실험적으로 적절히 조절할 수 있어야 하며, 넷째, 거시계는 항시 주위 환경과 강력히 결속되어 있어서 동역학 운동을 수행할 때 그 효과가 양자 현상에 엄청난 영향을 주게 되므로 이 효과를 임의로 줄여 줄 수 있어야 한다. 따라서 이들 조건들을 만족시키는 물리적 대상을 선택하는 것이 매우 중요한데 그것이 바로 나노미터 크기의 분자 자성체 (molecular magnet)이다.
자성체 크기와 온도에 따른 물리적 현상의 변화
철과 같은 물질이 자성이 되는데 기여하는 중요한 물리적 양들은, 스핀간의 교환 상호 작용 (exchange interaction), 쌍극자 상호 작용 (dipole-dipole interaction), 결정 대칭에 의해 결정되는 비등방성 에너지 (anisotropy energy)이다. 이런 물리적 양들은 자석의 크기에 따라 다양하게 나타나는데, 일반적으로 자성체를 그 크기에 따라 분류해 보면 영구 자석, 마이크로 자석, 나노 자석, 분자 자석 등이 있으며 이들 각각이 보여주는 대표적 자기 성질은 다음과 같다. 흔히 영구 자석은, 자기화 (magnetization)의 크기에 비례하는 총 스핀값이 상당히 크고 그 내부가 여러 구역으로 구성된 것으로서, 외부 자기장의 변화에 대해서 자기핵이 형성되거나, 자기 구역벽 (domain wall)의 동역학적 이동 등을 통해 자기화가 변화하며 이는 그림 1에 잘 나타나 있다. 그 크기가 수천 옹스트롬 정도 되는 마이크로 (micro) 자성체 또는 수십 나노미터 크기의 나노 자성체는 하나의 구역으로 구성된 자구 (single domain) 입자이므로, 자기 이력 곡선은 비교적 매끄럽게 나타난다. 그리고 수 나노미터 크기인 분자 자성체들은 자기 이력 곡선에서 계단 모양이 나타난다.
그리고 이들 자성체의 질서 변수라고 할 수 있는 자기화는 온도 변화에 따라 다양한 동역학 현상들을 보여 준다. 고온에서는 자기화의 방향이 열적 요동에 의해 변화하는 반면, 저온에서는 양자 요동에 의해 그 방향이 변화하게 된다. 열적 요동은 고전적 현상으로서 앞에서 언급된 모든 크기의 자성체에서 관측되는 반면, 양자 요동에 의한 방향 변화는 나노 크기의 자구나 분자 자성체에서 주로 관측되고 있다. 특히 분자 자성체에서 관측되는 자기화 변화는 최근 자성 연구 분야에서 상당한 관심의 대상이 되고 있는데 이에 대한 논의는 다음절에서 하기로 한다.
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분자 자성체의 특이한 성질
1. 자기 이력 곡선 (hystersis curve)에서의 양자 계단
(quantum step)
일반적으로 자성 물질이 지니고 있는 자기화는 자기 이력 곡선을 통해 나타난다. 즉 자성 시료에 외부 자기장이 특정 방향에서 그 크기가 충분히 음수값을 띤 다음, 다시 크기를 점점 증가시켜 충분히 양수값을 띠게 될 경우 자기화는 이전에 지나간 궤적을 다시 밟지 않는다. 이런 현상은 앞서 언급되었듯이 대부분의 자석에서 흔히 관측되는 현상으로서, 자기화 (M)를 자기장 (H)의 함수로 그릴 경우, 매끄러운 곡선이 나타난다. 그러나, 1995년 11월에 개최된 자기 (Magnetism & Magnetic Materials)학회에서 뉴욕 시립대학 (CUNY)의 사라칙 (Sarachik) 그룹은 자기 이력 곡선에서 양자 계단 (quantum step)들이 그림 2와 같이 Mn12라는 분자 자성체에서 관측된다는 것을 발표하였다.[4] 이는 스페인의 바르셀로나 대학에 있는 테하다 (Tejada) 그룹 및 뉴욕의 제록스 (XEROX) 회사에 있는 지올로 (Ziolo) 그룹과 공동으로 연구되어 발표된 것으로, 이런 양자 계단들이 1.7 K에서 3 K 정도의 온도 영역에서 관측된다고 하였다. 이는 그 당시까지 많은 실험 및 이론 학자들이 찾고 있었던 나노 자성체가 띤 자기화의 양자 터널 현상의 직접적인 관측이라는 점에서 상당한 관심을 불러 일으켰다. 또한 프랑스 그레노블에 소재한 닐 (Neel) 연구소의 바바라 (Barbara) 그룹에서도 독립적으로 이들 현상을 발표하였고 이는 Mn12 분자가 띤 자기화가 이중 우물퍼텐셜의 한쪽 우물에서 다른 쪽 우물로 자기화가 이동하는 "공명 양자 투과 (resonant quantum tunneling)"에 기인하는 것이라고 해석하였다.[5]
지금까지 양자 투과 현상은 전자와 같은 미시적인 현상에서 주로 관측되었고, 거시계라고 할 수 있는 물질에서 관측된 것은 앞서 언급된 조셉슨 접합계에서 관측된 것이 고작이었다. 따라서, Mn12에서 관측된 스핀 투과 현상은 스핀계에서 처음으로 거시 양자 현상을 관측했다는 점에서 매우 중요한 일로 여겨져 왔다. 한편, 분자 자성체인 Mn12 물질이 최초로 발견된 것은 1980년이다.[6] 그 당시 화학자들에 의해 발견된 이 물질은 그 화학식이 Mn12O12(CH3COO)16(H2O)4로 표시되고 총 스핀값이 10ħ이며, 이는 8개의 Mn이 2ħ이고 4개의 Mn이 －(3/2)ħ로서 산소와 아세테이트 (acetate) 등이 섞여 있는 화합물이다 (그림 3 참조). 스핀 10ħ는 분자가 띤 기저 상태치고는 꽤 큰 값으로서, 1000ħ 이상의 값을 띤 거시계와 수 ħ 정도의 크기인 미시계의 중간 영역인 중시 (mesoscopic) 스핀계로 정의하기도 한다. 물론, 스핀 값이 크면 클수록 자기화의 양자화 현상은 더욱 관측하기가 힘들어진다. 따라서 Mn12 물질에서의 스핀 투과 현상에 관한 연구는, 자연 현상이 고전적인 영역에서 양자적인 영역으로 전환할 때 어떻게 적절히 전이되는지를 물리적으로 이해하는데 크게 도움을 줄 수 있다.
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Mn12에서 나타나는 양자 계단 현상은 실제로 시료를 구성하는 모든 분자들의 집단 행동이라고 할 수 없다. 자기 이력 곡선에서의 공명 스핀 투과는 결정 시료를 구성하는 분자들 각각이 나타내는 물리적 현상들을 총체적으로 수집해서 얻은 결과이다. 다시 말해서 모든 Mn12 시료를 구성하는 분자들은 그 크기나 화학적 배열이 전부 동일할 뿐만 아니라 각 분자들의 자기화가 똑같은 방향을 띠고 있으므로, 외부에서 자기장을 걸어줄 경우 그들 모두가 똑같이 반응하게 되므로 실험적으로 큰 신호를 제공하여 그 관측이 가능해진다. 과거, 자구 입자를 이용한 실험에서는 중시계 스핀계가 보여 주는 양자 투과 현상을 적절히 관측하지 못한 이유 중에 하나가 바로 시료를 구성하는 자구들의 크기와 모양이 여러 가지 형태를 띠고 있었기 때문이다. 이처럼 스핀 값이 10ħ 정도로 크다는 사실 이외에도 Mn12는 스핀 투과를 관측하는데 또 다른 장점을 지니고 있다. 그것은 바로 이 물질이 한쪽 방향으로 상당히 큰 비등방성 상수 D를 지닌 단축 (uniaxial) 대칭 계이므로 스핀계에서 흔히 정의하는 "연축 (easy axis) 방향"을 명확히 규명해 준다는 점이다. 여기서 연축 방향을 z축이라 하고 H를 외부 자기장, gμB를 전자의 자기 회전 비율 (gyromagnetic ratio)로 나타낼 때, 에너지의 스핀 의존성을 나타내 주는 해밀토니안은 －DS2z－gμBS·H로 표시될 수 있다. 이럴 경우 Mn12 분자가 지닌 스핀 값은 연축 방향에 대해서 21가지 (－ ≤m ≤10, 2S＋1) 방향을 향할 수 있다. 외부 자기장이 없을 때, 에너지가 m2에 비례하게 되어 ＋m 또는 －m 에너지 준위는 같은 값을 지닌다. 물론 m＝0을 띤 에너지 준위는 이중 우물의 꼭대기에 해당되며 그 높이는 m＝±10 준위에 비해서 절대 온도로 환산하면 약 65 K 정도이다. 이런 상황에서 외부 자기장이 ＋z 방향으로 걸릴 경우, 두 우물 사이의 대칭성은 서서히 깨어진다. 즉 m값이 양수인 에너지 준위들이 음수인 그것에 비해 상대적으로 낮아지게 되는데, 양자 투과율 (tunneling rate)은 두 우물 각각에 있는 에너지 준위들이 서로 일치할 때 급격히 증가하게 된다. 이것이 바로 "공명 투과" 현상이다. 물론 자기장 값이 영일 때 두 우물에 있는 에너지 준위가 겹치게 (degenerated) 되는 경우에도 이 현상은 나타난다. 또한 외부 자기장이 증가하여 한쪽 우물에서 바닥 상태에 있는 준위 (m＝－10)가 다른 쪽 우물에 있는 들뜸 준위, 예를 들어 m＝9와 일치할 경우에도 공명 투과가 일어날 수 있으며, 이런 현상들은 자기장의 크기가 에너지 준위에 따른 조건에 적절히 만족될 경우 계속해서 관측될 수 있다 (그림 4 참조). 따라서, Mn12에서는 자기장의 크기가 0.44 Tesla의 정수배가 되면 언제든지 관측될 수 있으리라 기대할 수 있다. 실제 Mn12 분자 자성체에서는 초기 자기장을 －3 Tesla 정도 걸어 자기화가 충분히 음의 값에 도달하는 포화상태가 되게 하여 전체 스핀값이 －10ħ가 되게 한다. 이렇게 포화 자기화 상태를 만든 다음, 외부 자기장을 서서히 증가시켜 영이 되게 하고, 조금씩 양의 값이 되도록 증가시켜 시료가 띠는 자기화 값을 측정한다. 이런 경우 첫 번째 양자 계단은 외부 자기장 값이 영에서 관측되는데 이는 많은 스핀들이, 양자 공명 투과에 의해 m값이 양인 우물로 급격히 진행되는 상황이라고 할 수 있다. 이렇게 될 경우 원래 음의 값을 지닌 자기화는 그 크기가 급격히 줄어들게 된다. 그런데 에너지 준위는 초미세 상호작용 (hyperfine interaction) 또는 분자간 상호작용과 같은 외부 환경 효과에 의해 유한한 폭을 지니게 되어 실험에서 관측되는 모든 양자 계단들은 그 기울기가 급격하게 변하지 않게 된다. 물론 Mn12에서 그 폭이 실제보다 더 크거나 더 작았었다면, 양자 계단 현상은 실험적으로 관측되지 않았을 것이라 예상되는데 시료로서 Mn12를 선택한 것은 무척 다행스러운 일이라 할 수 있다. 그리고 양자 계단들은 연속적으로 관측되는데, 이는 m값이 양수였던 우물이 점점 낮아져 공명이 일어날 수 있는 자기장 값인 0.44, 0.88, 1.32,...Tesla 등에서 일어나다가, 궁극적으로 총 스핀 값이 10ħ인 지점에서 포화 자기화가 된다. 여기서 다시 자기장을 역으로 서서히 줄일 경우 외부 자기장이 영에서 다시 양자 계단이 관측된다는 것을 그림 2에서 알 수 있다.
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앞에서 언급한 바와 같이 총 스핀이 10ħ이므로 자기 이력 곡선에서 21개의 양자 계단이 관측되리라 기대할 수 있다. 그러나 퍼텐셜 장벽을 투과하는 양자 효과는 유한한 온도에서 항시 열활성화 효과와 공존하게 되므로 실험적으로 모든 양자 계단을 관측하기 위해서는 그림 2에서 수행된 실험보다는 훨씬 낮은 온도에서 나타나리라 기대되어, 이와 관련된 실험이 뉴욕대학의 켄트 (Kent) 그룹과 뉴욕시립대학의 사라칙 그룹 공동으로 진행되어 관측되었다.[7] 사실, 실험에서 관측된 자기화 완화 (relaxation) 현상은 열적 요동이 수반된 양자 투과 현상 (thermally assisted tunneling)이라는 것이 밝혀졌다. 이론적인 관점에서 볼 때, 양자 투과율은 에너지 장벽의 높이에 매우 민감하다. 예를 들어 임계 자기장 (HA)이 10 Tesla인 시료에 1 Tesla의 자기장이 걸릴 경우, m＝－8 준위에서 ＋8 준위로 양자 투과를 하는데 걸리는 시간은 수십 초인 데 반해, m＝－10 준위에서 ＋10 준위로 투과하는데는 수십만 초가 걸린다. 따라서 한쪽 우물에서 다른 쪽 우물로 양자 투과를 하기 전에 스핀들은 기저 상태에서 m＝－8 준위로 열적 요동에 의해 고전적으로 이동한 다음, 그 준위에서 양자 투과를 수행하고, m＝＋8 준위에서 에너지를 발산하면서 m＝＋10 상태로 진행해 나간다.
Mn12 분자 자성체에서 양자 계단들 사이에서 일어나는 자기 완화율은 매우 재미있는 부분으로 처음 두 계단을 예를 들어 생각해 보자. 자기장이 이런 부분에 있을 때는 에너지 준위간에 양자 공명이 없으므로 자기화 값이 음수인 시료의 자기 완화율이 자기장이 영일 때보다 훨씬 느리게 진행되리라 기대되며, 이 또한 실험적으로 관측되었다 (그림 5 참조). 이는 바로 양의 값을 지닌 자기장이 오히려 이들 구간들에서는 자기화를 완화시키는 데 부정적인 요소로 작용한다는 것을 말해 주는 것으로 1994년 그레노블의 바바라 그룹에서 처음 제기되어 기존의 자기 이력 곡선에서는 기대치 못한 놀라운 현상이라 할 수 있다.[5]
(2) 스핀계에서의 아로노프-봄 (Aharonov-Bohm) 효과
지금까지 기술된 자기 이력 곡선에서의 양자 계단 현상은 Mn12 분자 자성체 뿐만 아니라 Fe8 분자 자성체에서도 관측되고 있다 (그림 6 참조). 그런데 Mn12와 다른 점은 Fe8은 360 mK 아래에서는 자기화가 완화되는 데 걸리는 시간이 온도에 무관하게 되어 열적 요동이 개입되지 않는 순수한 양자 투과가 관측된다는 것이다. 또한 비등방성 에너지가 지닌 대칭성을 보면 Mn12는 단축 대칭인 반면, Fe8은 경축 방향 (hard axis)이 명시되는 쌍축 대칭 (biaxial symmetry)을 지니고 있어서 이 절에서 논의하게 될 스핀 위상 간섭 (spin topological interference)에 의한 양자 효과를 볼 수 있는 좋은 예가 될 수 있다.
스핀 투과 현상에서 베리의 위상 (Berry's phase)에 의한 위상 간섭 효과는 1992년 IBM 그룹에 소속된 로스 (Loss), 드빈센조 (DeVincenzo), 그린스타인 (Grinstein) 등에 의해[8] 자성체가 띠고 있는 총 스핀 값이 정수냐 반 정수냐에 의해 간섭 현상이 다르게 나타난다는 것이 제기 되었다. 그리고 자기장이 경축 방향으로 걸렸을 경우에는, 자기화가 위상적으로 지나갈 수 있는 두 경로들의 합에 의해서 자기 투과율이 결정되므로 (그림 6 참조), 자기장의 크기에 따라 투과율이 사라지는 점이 주기적으로 나타날 수 있다는 것이 제기되었다.[9]
원래 Fe8 분자 자성체의 화학식은 [Fe8(tacn)6O2(OH)12]8＋이며 이를 기술할 수 있는 가장 간단한 모델은 －DS2z＋E(S2x－S2y)＋gμBS·H로 표시되는데 D나 E의 크기는 표 1에 나타나 있다. 분자 자성체의 총 스핀 값이 10ħ인 Fe8은 8개의 Fe로 구성되어 있고 그 중 6개는 (5/2)ħ, 2개는 －(5/2)ħ로 이루어진 산화-수산화물 송이 (oxo-hydroxo cluster)이다 (그림 3 참조). 이 물질은 1984년 위가르트 (Wieghardt) 그룹에서 처음 합성되어[10] 그 화학적 성질이 지속적으로 연구되어 왔다. 그러던 중 Mn12 분자 자성체에서 양자 계단이 관측된 직후 Fe8에서도 이와 동일한 현상이 관측되자, 양자 공명 투과를 보여주는 또 다른 분자 자성체로 부각되었다. 그 이후 Fe8이 쌍축 대칭을 띠고 있고, 바닥 상태에서 양자 공명 투과도 가능하다는 점에 착안하여 경축 방향으로 자기장이 걸릴 경우 자기장의 크기에 따라 자기 투과율이 진동하는 양자 간섭 효과가 실험적으로 관측되었다. 앞에서 제시된 해밀토니안에 나타나 있는 바와 같이 외부 자기장이 걸리지 않더라도, 자기 투과는 가능한데 그 이유는 횡축 방향으로의 스핀 성분이 존재하여 이들이 양자 투과를 가능케 해주기 때문이다.
그림 6에서 나타난 바와 같이 자기장이 z 방향으로 걸릴 경우 두 가지 위상 경로들이 보강 또는 상쇄 간섭을 할 경우 그 진동 주기는
로 표시된다. 이를 실험적으로 관측하기 위해 Fe8 분자 송이들이 보여주는 자기 이력 곡선을 온도 변화에 따라 측정한 후 0.4 K 아래에서 온도 비의존성을 먼저 확인한다. 그러면 공명 투과시에 6개 정도의 양자 계단이 0.22 Tesla 간격으로 관측되는 것을 알 수 있다. 이 점들을 염두에 두고서 m＝±10 준위간에 양자 투과율을 경축 방향으로 걸린 자기장의 크기에 따라 측정할 경우, 그림 7에서와 같이 진동 주기는 0.41 Tesla가 된다. 그런데 앞서 제시한 식에 표에서 나타난 Fe8과 관련된 양들을 사용할 경우에는 진동 주기가 0.26 Tesla가 되어 실험 결과와 상당한 차이가 있다. 이에 대한 물리적 원인은 현재 제대로 규명되어 있지 않아 이에 대한 구체적 연구가 진행되어야 할 것이다.
(3) 1차ㆍ2차 상전이 현상
열적 요동에 의한 고전 현상과 양자 요동에 의한 투과 현상이 주로 동시에 존재하는 영역이 바로 교차 온도 근방이다. 이 부분에서 양자 투과율의 변화 정도는 외부 자기장이나 비등방성 상수 등에 의해 상당히 영향을 받는데, 급격히 증가하는 경우를 1차 상전이, 매우 완만히 변화하는 경우를 2차 상전이라고 부른다. 단축 대칭계에서는 횡축 방향으로 가해진 외부 자기장 값이 매우 작은 경우, 정량적으로 말한다면 h (≡Hx/2DS)＝0.25보다 작은 경우에만 1차 상전이 관측이 가능하게 된다.[11] 이는 스핀계에 입자 사상법 (particle mapping)을 써서 얻어지는 퍼텐셜의 에너지 장벽 모양에 의해 결정된다. 쌍축 대칭계에서는 자기장이 종축 또는 횡축 방향으로 걸려 있을 경우에 1차 상전이 현상이 관측되는 영역이 그림 8에 나타난 바와 같이 넓게 분포하고 있다.[12] 이런 형태의 상전이 현상은 단축계인 Mn12와 쌍축계인 Fe8 분자 자성체에서 관측이 가능하리라 기대되고 있으며 이에 대한 실험들이 현재 세계 여러 그룹에서 진행되고 있다.
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Mn12 |
Fe8 |
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대칭 |
정방 |
사방 정계 |
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해밀토니안 |
－DS2z－gμBS·H |
－DS2z＋E(S2x－S2y)＋gμBS·H |
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매개변수값 |
D＝－0.56 K |
D＝－0.27 K, E＝0.046 K |
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총스핀값 |
10ħ |
10ħ |
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각종 변수량 |
DS2／kB＝65 K HA≃10 Tesla ΔH＝0.44 Tesla τ0＝2×10－7 sec |
] DS2／kB＝25 K, HA≃5 Tesla ΔH＝0.22 Tesla τ0＝3.4×10－8 sec |
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Tc |
측정불가능 |
0.35 K |
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쌍극성 (dipolar)자기장 |
≃20 mTesla |
≃20 mTesla |
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쌍극성 상호작용이 대두되기 시작하는 온도(Tdip) |
43 mK |
141 mK |
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초미세 (hyperfine) 상호작용 |
12 mTesla (강함) |
1.2 mTesla (약함) |
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양자 공명 형태 |
열적 요동이 가미된 양자 공명 (thermally assisted quantum resonance) |
열적 요동이 가미되지 않은 양자 공명 (Non-thermally assisted quantum resonance) |
분자 자성체의 응용
나노크기의 분자 자성체가 보여주는 양자 동역학 현상들에 관한 연구들은 거시계에서의 양자 투과 현상과 고전-양자 경계에서 일어나는 현상에 대한 물리적 이해라는 학문적 측면이외에도 다양한 기술적 응용성을 지니고 있다. 예를 들어, 오늘날 컴퓨터 정보 저장은 수 마이크로 크기의 구역 영역이 띠고 있는 스핀 방향에 의존하고 있다. 따라서, 현재는 수 마이크로 크기의 칩에 한 바이트 정도만 정보를 저장할 수 있는 반면, 이를 수 나노미터크기의 분자 자성체로 대치할 경우, 같은 면적에 1기가 바이트의 정보를 저장할 수 있게 된다. (참고로 1기가 바이트는 A4 용지 6만쪽 분량에 해당되는 분량임.) 이런 관점에서 볼 때 분자 자성체 분야는 고밀도 정보 저장 부문에 엄청난 파급 효과를 줄 수 있을 것이며, 또한 그 크기가 소형화되므로 열의 발생이 극소화되어 데이터 전송 속도가 엄청나게 빨라지게 될 것이다.[13]
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참 고 문 헌
[1] E. Schrodinger, Die Naturwissenschaften 23, 807 (1935).
[2] A. O. Caldeira and A. J. Leggett, Phys. Rev. Lett. 46, 211(1981).
[3] J. Clarke et al., Science 239, 992 (1988).
[4] J. Friedman et al., Phys. Rev. Lett. 76, 3830 (1996).
[5] L. Thomas et al., Nature 383, 145 (1996).
[6] T. Lis, Acta Crystallogr. B 36, 2042 (1980).
[7] A. D. Kent et al., Europhys. Lett. 49, 521 (2000).
[8] D. Loss, D. P. DiVinvenzo and G. Grinstein, Phys. Rev.Lett. 69, 3232 (1992).
[9] A. Garg, Europhys. Lett. 22, 205 (1993).
[10] K. Wieghardt et al., Chem., Int. Ed. Engl. 23, 77 (1984).
[11] E. M. Chudnovsky and D. A. Garanin, Phys. Rev. Lett. 79,4469 (1997).
[12] G.-H. Kim, Phys. Rev. B 59, 11847 (1999).
[13] J. Markoff, "Tiny Magnets May Bring Computing Breakthrough",New York Times, Jan. 27 (1997).
